相变砂浆研究进展_相变砂浆研究进展.doc

摘要相变储能砂浆是利用相变潜热特性储存热能的一种结构功能集成材料，具有蓄热能力强和放热温度稳定等优点。相变储能砂浆在太阳能建筑结构中的应用，可以明显提高太阳能利用效率，减少建筑能耗以及降低室内温度波动幅度，改善室内热环境质量，并且响应节能环保号召。本文总结了相变储能砂浆的传热原理以及制备方法，并对相变储能砂浆的综合性能进行概述，以及相变储能砂浆与传统砂浆的区别，对相变储能砂浆的发展前景进行了展望，相变储能砂浆的应用在建筑行业已经成为趋势。关键词：相变储能砂浆；石蜡；多孔吸附；调温性能I第1章 绪论近五年来，石油、煤炭等主要能源价格大幅度提高，能源供给需求形势不断恶化。当下能源短缺问题已成为制约全球经济发展的关键问题之一。不仅，中国是一个发展中国家，不仅人口众多，而且人均能源资源相对而言比较贫乏。正因为如此，我国建筑能耗也引起了足够的重视1。为了解决能源短缺和新型建筑节能材料开发的问题，国内外学者在实验和实践中通过各种手段和技术提高化石能源的利用效率和节能研究。相变储能技术在建筑中的应用是一种有效的技术手段。相变材料在建筑中的应用，一般是与建筑砂浆相结合，制备结构功能一体2.1.1相变储能砂浆概述相变储能砂浆作为一种新型节能建筑材料，能够增大能源利用率，并且利用相变储能材料的特性，实现对建筑室内温度调节，可以明显的改善室内温度条件，提高室内舒适度，同时节约了在建筑结构中对电能等能源的消耗，并且更加节能环保3。相变储能砂浆作用机理，当白天温度很高时，吸收的热量通过围护结构传递时，相变储能砂浆中的相变材料就会发生相变，吸收热量，将热量储蓄在建筑围护结构中，这样就会减弱传入室内的热量，降低室内温度的波动幅度；当夜晚室内温度相对较低时，相变储能砂浆中的相变材料就会发生相变，储蓄在建筑围护结构中热量就会释放出来，这样室内温度就会保持在一个相对稳定的温度范围内，不会发生大的温度波动幅度4。1.2国内外发展现状美国对相变储能材料的研究起步已久。现今第一幢由相变材料制成的被动式太阳房是由美国麻省理工学院的Maria telkes5博士建立的。他长期研究无机相变材料，特别是水合盐。美国佛罗里达理工大学的Rudd以脂肪酸、短链酸、短链酸和甲基脂肪的混合物为相变材料，以石膏板为基材，采用直接浸渍法制作了相变储能墙板。用DSC测试了相变储能墙板样品的热物性，建立了普通墙板和相变储能墙板的结构，比较了两种试验室的热物性能。实验结果表明，当温度变化超过11.1时，相变储能墙板的蓄热能力是普通墙板的2.1倍6。美国管道系统公司采用氯化钙作为相变材料制作蓄热管，用于收受接管工业生产中的余热和储蓄太阳能。该公司的研究表明，100根长15厘米、直径9厘米的聚乙烯储热管可以提供一个家庭所有房间供暖所需的热量7。同时，相变储能墙板的蓄热能力是普通墙板的2.1倍8。美国的管道系统公司利用氯化钙作为相变材料，制成了蓄热管，用于吸收工业生产中的余热，储存太阳能。公司的研究表明，当聚乙烯蓄热管达到一定数量的情况下，可以提供一个家庭所有房间供暖所需的热量9。法国的Zakaria llyes Djamai等10研究水泥砂浆中包裹相变材料效应的多物理分析，对几种不同量的PCM（5%、10%和15%）改性砂浆进行了力学试验等一系列实验，包括热物性分析（热重分析和半绝热量热法）、微观结构分析（X射线断层扫描、压汞法）结果表明，PCM砂浆复合材料力学性能的下降，不仅是由于PCM夹杂较弱，而且由于复合材料水化程度的降低，导致了材料孔隙结构的特殊演变。日本对相变储能材料也做了大量的研究，但主要的集中在无机相变材料上。三菱电子公司和东京电力公司早在上个世纪70年代就以及实施合作项目，研制了可用于制冷系统和空间供暖系统的相变储能材料。他们对结晶水合盐、氟化物、磷酸盐和氯化钙进行了很长一段时间的研究。近几年来，日本陆续申请了大量相变储能材料专利技术，如:以含水硫酸钠、十水合碳酸钠、三水醋酸钠作相变储能材料，硼砂为过冷抑制剂，交联聚丙烯酸钠为相分离抑制剂，制备了一种相变温度为20摄氏度的用于园艺温室保温的相变储能材料11。1.3国内发展现状我国对PCM（相变储能材料）的研究起步较晚，对PCM的理论和应用研究还比较薄弱。与已经进入实际应用阶段的西方发达国家相比，特别是与美国等国家相比，差距依然明显。但近年来，PCM已成为研究人员的一个主要研究目标，获得了巨大的进步，并在理论和应用上取得了许多可喜可贺的成果。张东等人12同济大学以石蜡、脂肪酸、脂肪酸衍生物等有机相变材料为相变储能材料，膨胀珍珠岩、膨胀粘土、粉煤灰等多孔材料为载体材料，采用真空减压吸附法将有机相变材料吸附成多孔材料制备颗粒相变复合材料，以聚合复合水泥、环氧树脂、有机硅树脂和聚合物乳液为涂层材料对颗粒相变材料进行封装，以防止相变材料在相变过程中从载体中泄漏。同济大学张东等还对其相变储能效果、耐久性及在建筑节能中的应用效果进行了研究。研究结果表明，有机相变材料可以从亚微米到数百微米进入多孔材料的孔结构，占据多孔材料的大部分孔结构。与传统保温建筑材料相比，颗粒相变材料具有显著的储能效果和稳定性，相变储能建筑材料具有较好的综合节能效果。同济大学杨勇康等13还对相变储能材料用于控制混凝土水化热进行了研发，他们以磷酸氢二钠为相变材料制备了相变砂用以代替混凝土中的粗砂，其中相变砂的相变温度为28.26，相变潜热为126.8J/g， 并采用水浴模拟控制大体积混凝土的水化热，结果表明:相变储能材料能在限定的范围内起到吸收水化热，控制温度裂缝的效果，伴随相变砂掺量的增大，其控制效果越明显，但随着相变材料的大量掺入，强度损失也会增大。哈尔滨工业大学、沈阳建筑大学冯国辉等14利用数据采集系统采集了两个壁面参数：室内空气温差和相变壁面热流，并采用最小二乘法和遗传算法对采集的数据进行了识别，分析了表面传热系数，将实测热流值与遗传算法的预测值进行比较，发现两者吻合较好，说明遗传算法是一种很好的求解相变储能墙体表面传热系数的算法。可以正确分析建筑能耗，为舒适性设计提供可靠依据。华南理工大学的胡大为等15以海藻酸钠为封装材料，白蜡为相变储能材料，采用微乳化技术，应用膜孔法将水分布在常温相变石蜡中，制备出相变储能微胶囊，并将此微胶囊与石膏基体融合在一起应用到建筑材料上，研究表明:相变微胶囊为球形，粒径分布较窄;由于水的导入得到的相变储能材料的储能密度明显增强，储能材料的储热放热时间得到了延长;用海藻酸钠包封石蜡，制备工艺简单，能够实现大规模的生产。华南理工大学的柴卉等16采用了低热固相化学反应的方法，以SiO2 为表面封装材料，硬脂酸为相变物质，制备出储能纳米粒子，并使用红外光谱，DSC, X射线衍射仪等对其进行了表征，研究结果表明:硬脂酸纳米粒子表面成功包覆了SiO2，粒子形状为球状，大小约为110nm， 储能粒子的相变温度为61.4，具有良好的蓄热能力，能够用于太阳能的储存。第2章 相变砂浆制备工艺2.1 吸附法目前，多孔介质广泛应用于吸附有机相变材料。为了增强相变储能材料在多孔介质中的储蓄可靠性，根据毛细管效应将相变材料分布成很小的颗粒。在考虑多孔介质时，一般需要考虑其孔径大小、孔径分布以及与相变材料的相容性。可用的多孔吸附介质有膨胀石墨、-Al2O3、膨胀珍珠岩、多孔陶粒、膨润土、凹凸棒石等，多孔质相变材料具有低泄漏、高热系数、稳定性好等特点。其制造方法是将多孔介质与相变材料在熔融状态下混合，通过抽真空使多孔介质材料吸附在相变材料中。方云17采用新型基材-Al2O3吸附石蜡，在60、负压下对一种相变温度适宜且潜热较大的复合石蜡进行吸附,得到有机/无机定型相变材料。将定型相变材料掺入到水泥砂浆中，砂浆的力学性能、导热系数均降低了5.74%-9.12%左右。徐恩涛18利用多孔膨胀珍珠岩吸附液体石蜡和52#切片石蜡，将二者进行复合配置出满足相变温度的颗粒型相变材料，并且与砂浆混合发现，随着相变材料的加入量增大，相变储能砂浆可以延长其升到较高温度和降到较低温度的所需时间，延长的时间最大可以达到42min。石宪、崔宏志19以正十二醇为相变储能材料，采用抽真空的方式，多孔陶粒吸附正十二醇，多孔陶粒对正十二醇的质量吸附率达到49%左右，通过改性水泥砂浆和树脂对多孔陶粒进行封装，制备出定型相变储能砂浆，从而较好的解决了正十二醇从多孔陶粒表面渗漏出来等一系列问题。对定型相变材料的热物理性能及稳定性的测试结果显示，经过150次融化凝集后，相变储能砂浆各方面完好无损，但其质量损失率均在5%以下。沈志明20等以硬脂酸丁酯为相变储能材料，膨胀珍珠岩为载体，利用吸附法制备了定型相变储能材料，随后掺入脱硫石膏和外加剂配制成相变储能砂浆，分别比较了相变砂浆和普通砂浆的降温曲线，有效增强了相变砂浆的建筑节能效果、自调温性能，同时还解决了脱硫石膏堆放所带来的二次污染及占地等问题，改善了废弃物的资源化利用率，当定型相变材料添加的质量分数为15%时，制备的脱硫石膏基相变砂浆综合性能最好，缓凝剂对脱硫石膏砂浆强度损失较小，适宜添加的质量分数为0.45%;砂浆保水率随着纤维素醚用量的增加而增加，适宜添加的质量分数为0.2% -0.3%。目前，多孔介质广泛应用于吸附有机相变材料。为了增强相变材料在多孔介质中的储存可靠性，利用毛细管效应将相变材料分布成小颗粒。在选择多孔介质时，通常需要考虑其孔径大小、孔径分布以及与相变材料的相容性。可用的多孔吸附介质有膨胀石墨、-Al2O3、膨胀珍珠岩、多孔陶粒、膨润土、凹凸棒石等。多孔相变材料具有低泄漏、高热系数和良好稳定性的特点。其制造方法是将多孔介质与相变材料在熔融状态下混合，通过抽真空使多孔介质材料吸附在相变材料中。2.2 微胶囊法微胶囊相变材料是一种新型的具有核壳结构的复合相变储能材料。采用微胶囊技术，通过化学或物理方法将相变材料包裹在聚合物或有机材料中，粒径在1-300pum之间。当固液相变发生时，胶囊中的相变材料由固态变为液态，而外表面层维持固态，因此在整体上是一个固体颗粒。微胶囊技术制备的固定相变材料具有许多优点：（1）相变过程中不发生泄漏；（2）防止了相变材料与外界环境的反应；（3）增大了换热面积。目前，界面聚合和原位聚合是微胶囊技术的两种主要方法。德国BASF公司研制的相变白蜡砂浆是由10%-25%的石蜡颗粒组成，可以储存热量。为了使白蜡易于与砂浆相融合，石蜡颗粒被密封。该砂浆已在德国建筑节能工程项目中使用。这种砂浆用于内隔墙。每平方米的墙壁含有1100克±400左右的石蜡。每2厘米厚石蜡砂浆的蓄热量就是20厘米厚砖木结构墙体的蓄热量。当室外相对温度度过高时，石蜡在向室内传热过程中受热融化，使室内温度上升缓慢；当室内温度下降时，融化的石蜡向室内释放热量。可作为室内冬夏两季的保温降温材料，保持室内良好的热舒适性，替代昂贵的空调系统。陈伟等22通过界面聚合法，分别采用脲醛树脂和聚脲为壳材，以石蜡为相变材料，从乳化机理和成囊机理上指导微胶囊的合成过程，制备了两种具有较小粒径且分布均匀、较高储热能力、较强耐温性的微胶囊包覆白蜡相变材料（相变材料掺量为水泥质量的30%），并于水泥砂浆复配，在此条件下，相变砂浆的相变潜热为32.5J.g-1,抗压强度12.5MPa、抗折为7.5MP。乔庆鹞23以鳞片石墨复合聚脲微胶囊作为相变材料，由正十八烷作为芯材，以聚脲作为囊壁，氢氧化钠处理后的聚乙烯-顺丁烯二酸酐共聚物作为乳化剂，复合鳞片石墨，通过界面聚合的方法制成，并且与砂浆复配形成相变储能砂浆，但是随着相变材料的逐渐加入，相变砂浆的抗折、抗压强度由先上升到后下降，并且当掺量达到5%时，抗折抗压强度分别达到了15.4MPa和71.5MPa，与普通混凝土比较增强了32.76%和8.12%。2.3 直接混合法直接混合法是将建筑砂浆、轻质骨料和相变材料直接混合：建筑基础材料包括石膏粉、水泥、粉料等材料。这种方法的优点是工艺简单，容易使传统建筑材料按要求变成相变储能建筑材料，更方便各种建筑结构的生产，能够满足不同环境的需要。缺点是频繁的相变会引起相变材料的液相泄漏问题，储能效果会逐渐降低，对墙体造成污染。因此，研究PCM的封装技术，即解决PCM的流出和泄漏问题，最大限度地保证PCM的理化性能，已成为PCM研究的热点和难点。曹艳洲24以相变石蜡作为相变材料，直接掺入到硫铝酸盐水泥砂浆中，研制了硫铝酸盐水泥基相变储能砂浆，利用高导热性纤维进行了改性增强，优化力学性能与热性能。史巍25等石蜡颗粒和乳液石蜡作为相变材料，在砂浆的拌和过程中将相变材料掺入与其结构一体化，制备出相变储能砂浆并较好的提高了其和易性，以及抗压、抗折强度等，在相变储能材料的掺量为水泥质量的50%是，1天和3天的抗压强度分别是5.58MPa和6.51MPa,分别达到了在28天情况下强度的67.6%和78.9%。第3章 相变储能砂浆性能3.1力学性能史巍26等通过石蜡相变储能砂浆研究发现石蜡颗粒相变砂浆各龄期的抗压强度和抗折强度均高于石蜡乳液相变砂浆的抗压强度和抗折强度,但均低于普通砂浆的抗压强度和抗折强度。并且石蜡乳液相变砂浆的弹性模量低于石蜡颗粒相变砂浆,且弹性模量随着石蜡掺量的增加而降低，石蜡乳液和石蜡颗粒相变砂浆弹性模量均低于普通砂浆的弹性模量,说明石蜡相变砂浆抵抗变形能力提高。方云17通过潜热储能相变砂浆的研究发现，在标准条件下养护28天后的强度，其随着复合石蜡定型相变材料的掺量增加，水泥砂浆的抗折强度呈现下滑趋势。所以引起相变砂浆抗折强的的下降主要原因是：一方面是定型相变材料多孔粉末状的-Al2O3替代了强度较高的砂子：另一方面-Al2O3外表面吸附着少量的石蜡，它的掺量对水泥与砂子之间原有的良好界面粘结状态会产生不利的影响。它与水泥砂浆的无机界面之间不具有良好的相容性，它的掺入对水泥与砂子之间原有的良好界面粘结状态产生不利影响，所以水泥砂浆的抗压强度下降而且掺入量越多强度下降越多。3.2导热性能曹艳洲24通过水泥基相变储能砂浆的研究中发现相应的相变砂浆试块导热系数呈现下降趋势。这是由于所选相变材料石蜡和-Al2O3导热系数比较小，以至与砂浆结合到一起后相变砂浆导热系数会下降;另外随着定形相变材料掺入，相变储能砂浆的密度降低，孔隙率会随着变大会引起相变砂浆导热系数降低。徐恩涛18通过相变储能砂浆的研究中发行，相变储能砂浆的导热系数能够大幅度的降低主要是因为颗粒型相变材料的载体膨胀珍珠岩和陶砂的导热系数均较小，而相变石蜡的导热系数也很低，所以随着定形相变储能材料的添加，相变储能砂浆的导热系数会减弱，另外由于定形相变材料的加入量增大以后，相变储能砂浆的体积密度会下降，而孔隙率也会增大，这些因素都会引起导热系数的大幅度降低。3.3调温性能宋双27通过新型相变储能砂浆研究与制备中发现调温性能的降低，这主要是因为蓄热系数受到体积密度、导热系数和比热容的影响，不添加各种相变储能材料的砂浆的导热系数和体积密度都是比较大的，虽然比热容是最低的，但是数值与掺加相变材料的相比相差不是很大，所以其蓄热系数是最大的；对于掺加相变材料的砂浆来说，随着掺加量的增大，比热容是增大的，但是体积密度和导热系数是降低的，由于热容的增大不足以弥补体积密度和导热系数的降低，所以相变砂浆的蓄热系数呈现出下降的趋势。所以，相变储能砂浆的升温和降温的速率越低，与普通板材产生的温差越大，与普通板材产生的时间平移量越大，则其调节温度的效果也就越好。阚虹丽28通过相变储能建筑材料的制备发现，蓄热系数随着石蜡/-Al2O3定型相变材料掺量的增加而呈现上升趋势。在一样的热作用效应下，如果材料的蓄热系数越大，其表面温度的幅度便会越小，蓄热能力也会越强，保温性能也就越好。所以，对于建筑外围护墙体的内侧应尽量选用蓄热系数大的相变材料。3.4 热储存性能曹艳洲24通过水泥基相变储能砂浆研究与制备发现，定形相变材料相对于相变砂浆具有较高的比热容;同时相变砂浆吸热峰的起始位置与定形相变材料的吸热峰起始位置较为接近，其吸热峰的高低与定形相变材料的掺量最为相关，说明当定型相变材料的加入，明显改变了水泥砂浆，使相变砂浆拥有了很明显的储存热量的能力。相变储能砂浆中相变材料以及其他改性物质的掺量对性能的影响总结如下表1所示。表1 相变砂浆性能影响性能增强/降低掺量影响力学性能降低抗压、抗折强度、弹性模量随着相变材料掺量的增加而降低导热性能降低导热系数随着掺量的增加而降低调温性能增强调温性能随着定型相变储能材料的掺量的增加而增加热储存性能增强热储存性能随着掺量的增加而增加第4章相变储能砂浆的应用及发展趋势普通砂浆是由无机胶凝材料与细集料和水按一定占比拌和制成，也称灰浆。而相变砂浆是建立在传统砂浆的基础上，传统砂浆其生产工艺较简单、成本低，可以针对不同原料的性能优势制作出不同用途的砂浆，比如防水砂浆、装饰砂浆等。与相变砂浆相比，可见下表，虽然具有一些相同的性能特点，但其使用不能够满足当前大环境下的需求，有些相变砂浆由于材料性能的差异，发展还不够成熟，所以相变砂浆目前还不能完全取代传统砂浆的制作。而传统的砂浆已经发展成规模化，但是由于其主要生产原料水泥、砂等不可再生资源，并不是以后行业的发展趋势。4.1 相变储能砂浆的应用相变储能砂浆目前只能应用在建筑行业，但是由于其极好的保温储热的性能以及节能等优点，未来还会有很大的发展前景。(1)建筑围护结构相变储能砂浆具有很好的储热、保温性能等优点。因此，相变储能砂浆可用与建筑结构的内墙与外墙，以满足寒冷地区的保温的要求，特别是其储热性能好，在建筑结构的内墙使用有着的应用。(2)建筑地面结构相变储能砂浆具有质量轻、建筑设计荷载影响小、蓄热密度大、热稳定性高、可提高室内舒适度的优点。因此，相变储能砂浆可用于地板采暖，以改善室内环境温度。4.2 相变储能砂浆的发展趋势目前，研究相变储能砂浆是一种很好的方法，它不仅可以实现建筑节能、减少资源浪费，而且可以改变相变砂浆的应用现状，从最初的建筑内墙到室内外装饰墙等，普及到地面取暖结构等，相变储能砂浆的主要优点是调节室内温度和储能，可以最大化的节约能源，减少电能以及其他能耗，具有较高的环境效益当下相变储能砂浆的制备技术还没有达到普及和实用的程度，但由于相变储能砂浆的性能的优越性以及其节能现状，可以完全替代传统的砂浆，特别是在当前绿色环保的国家环境下可持续发展，相变砂浆将越来越多样化，并不断研究更多的功能性相变砂浆，这将是相变砂浆研究的一个重要方向。当下仍需解决以下问题。（1） 根据不同室外、室内环境等特点，研制出具有适合的热量和相变温度、长期使用过程中性价比高、物理化学性能稳定的相变砂浆，用于建筑节能。提高相变砂浆导热系数和相变速率的方法。（2） 相变砂浆与普通建筑砂浆的性能结合，研究相变砂浆与普通建筑砂浆的相容性，提高砂浆混合后的力学性能、蓄热、传热、耐久性和耐火机理。参考文献1钱利姣,张雄,宋钦.相变珍珠岩工艺研究和相变砂浆控温模拟J.硅酸盐学报,2013,41(07):987-993.2Jiwei Guo,Yiqiang Jiang,Yuan Wang,Bin Zou.Thermal storage and thermal management properties of a novel ventilated mortar block integrated with phase change material for floor heating: an experimental studyJ. 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