铂基纳米材料电催化剂研究进程-精品文档 (2).docx
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1、铂基纳米材料电催化剂研究进程摘要:铂基纳米材料对氧复原和小分子氧化具有优异的催化效果,在燃料电池领域具有不可替代的作用,近年来吸引了大量的研究和关注。目前燃料电池的商业化应用仍然困难,催化剂性价比低是一个重要的原因。准确调控铂基纳米材料的构造、形貌和组分,研究电催化性质的差异,有助于理解电催化反响机理。在此基础上,开发简便易行、高度可控的合成方法,获得具有高催化活性和稳定性的电催化剂,对于各种燃料电池的实际应用具有重要的促进作用。从载体负载的纯铂颗粒、组分调节、晶面控制和三维构造构建等几方面具体介绍了铂基纳米材料电催化剂制备合成和性质研究的最新进展。关键词:铂基纳米材料;燃料电池;电催化剂;合
2、成方法铂材料因具有独特而丰富的电子构造和高的构造稳定性,在很多反响中显示出优异的催化性能,在石油催化重整、有机合成、硝酸生产等当代工业的重要领域中具有不可替代的作用。伴随着能源需求的日益增长、传统化石能源的逐步消耗和生态环境的持续恶化,寻求愈加充足和清洁的能源变得非常急迫。燃料电池具有能量转化效率高、有害气体排放少、燃料;广泛、噪声低等优点,近几十年来一直遭到人们的大量关注,相关研究也获得了极大的进展。在燃料电池中,铂对阴极氧复原反响和阳极小分子氢气、甲醇、乙醇、乙二醇、甲酸等氧化反响都具有优异的催化作用,是已知性质最好的单金属燃料电池电极催化剂。但是铂储量稀少,价格非常昂贵,寻找有效的途径以
3、提高铂的利用率显得非常重要。相对于块体材料,铂基纳米材料具有较高的比外表积、丰富的活性位点,其催化活性较前者有很大的加强,铂的利用率也得到了提高。构建高比外表积的铂基纳米材料有两种主要途径,一是将尺寸很小的铂纳米颗粒负载或生长在导电载体上,另一个是设计合成“三维构造,如空心、多孔、框架构造等。催化剂材料所暴露的晶面决定了外表的原子构型和电子构造,直接影响反响物分子的电化学吸附和分解反响。因而,控制铂基催化剂纳米颗粒具有不同的晶面,或具有不同的几何外形,是探索高性能铂基催化剂的一种有效途径。另外,将铂与其他组分结合在一起,构建合金、异质和核壳等纳米构造,也是近几年的研究热门。大量实验结果表明,这
4、种方法在有效减少铂金属含量、降低催化剂成本的同时,能够调节多组分界面处铂的原子构型和电子构造,进而影响催化剂性能。不同组分间的协同效应也影响了催化反响发生的途径,能够有效加强催化剂的催化性能。本文从载体负载的纯铂颗粒、组分调节、晶面控制和三维构造构建等几方面,具体阐述近几年来铂基纳米材料的制备合成以及相关的电催化性质研究进展。纯铂纳米颗粒对于近似为球形的粒子,其比外表积与半径近似成反比关系。因而减小铂颗粒的尺寸,能够获得可观的电化学活性外表积,增加单位质量铂的催化活性位点,提高贵金属铂的利用率。但是尺寸的减小会导致体系外表能的增大,在数纳米尺度时颗粒团圆现象变得非常严重,催化剂质量活性因而而急
5、剧降低。为防止这种现象发生,需要引入支撑纳米颗粒的载体。一般对载体有几点要求,即具有良好的导电能力、稳定性和分散性、高的比外表积、丰富的粒子负载位点。导电碳黑因价格低廉,是目前最常用的载体,一般的商业催化剂即是负载在碳黑上,具有分散性好和颗粒负载密度高的优点。石墨烯纳米片因具有高的比外表积和稳定的构造特性,是一种潜在的高性能催化剂载体,遭到研究人员的关注。如等在油浴条件下用乙二醇复原成纳米颗粒负载到多层石墨烯纳米片,比外表积约为上,通过调节前驱物的浓度,能够获得不同质量比的催化剂材料。随着负载量的提高,负载颗粒的密度、尺寸也会增大。在催化甲醇氧化的实验中,平均尺寸约为的表现出最高的质量活性和催
6、化稳定性。为提高粒子负载效果,改善催化剂材料的性质,研究人员一般在复原反响前对载体外表进行化学修饰。等采用微波辅助的多元醇方法,用聚吡咯修饰氧化石墨烯,合成出掺的碳石墨烯负载的颗粒,其甲醇氧化质量活性是商业的倍,在的稳定性测试中,电流保持,要远高于商业的,显示出良好的催化活性和稳定性。等以柠檬酸钠作为添加剂,用硼氢化钠复原到用牛磺酸修饰的复原氧化石墨烯上,所制得的的甲醇氧化质量活性是商业的倍,起始电位负移。等采用咪唑盐离子液体防止石墨纳米片团圆,促进吸附在石墨纳米片外表,在加热条件下用乙二醇复原出负载在载体上图,其甲醇氧化质量活性是商业的倍。除了碳材料外,一些碳基的复合材料也能起到良好的负载效
7、果。等将与预制的石墨层复合构造混合在乙二醇里,放在微波炉里面加热反响,制备出纳米材料,其甲醇催化氧化质量活性是商业的倍,起始电位负移。等以纳米线作为载体,用尿素辅助的乙二醇方法复原,得到负载的颗粒,甲醇氧化面积比活性是商业的倍。组分调节相对于单组分,多组分纳米材料具有愈加复杂的构造,展现出丰富可调的物理化学性质。通过控制反响条件,能够合成出合金、组分偏析、核壳、异质等基纳米构造。非组分的引入使得外表原子近邻的元素发生变化,引起外表原子构型和电子构造的变化,如带中心发生移动,影响活性位点小分子化学吸附、分解和脱附经过。在有机分子氧化中,这种变化可能导致物种吸附能的变化,进而影响其氧化脱附反响,这
8、种加强效应被称为电子效应或配体效应。外表原子提供有机小分子吸附和解离的位点,但其不完全氧化产物如、吸附物种的进一步反响需要提供毗邻含氧物种。引入特定的非组分,使其在较低电位下具有良好的水分子吸附和活化能力,加强外表位点的抗中毒能力,这种催化加强机理被称为双功能机理。合金纳米颗粒的制备一般采用将前驱物混合在一起的一锅反响方法。等以二辛醚为溶液,添加油胺、油酸、,十四烷二醇,以、为前驱物,混合在一起后加热到,合成出合金纳米颗粒,该产物对乙醇氧化显示出较好的催化活性。等采用微流控方法,用乙二醇溶液加热复原、前驱物,获得高颗粒密度的碳负载合金颗粒,其乙醇氧化催化质量活性是商业的倍,起始电位负移。等亦采
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