合金催化剂.ppt
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1、报告人:张薇 陈蓉合金催化剂基本原理合金催化剂基本原理 是用合金法调变金属催化剂的带空穴,从而是用合金法调变金属催化剂的带空穴,从而改变催化性能改变催化性能(选择性选择性,反应速率等反应速率等),),包括改变金属包括改变金属催化剂的电子特性催化剂的电子特性,还原特性还原特性,以及它的分散度以及它的分散度.合金催化剂定义合金催化剂定义 将过渡金属含有将过渡金属含有 带空穴的组分(、)带空穴的组分(、),与,与 不含不含 带带 空空 穴穴 但但 具有未配对的具有未配对的 电子的第电子的第 副副族元素族元素(、)组(、)组 成成 合合 金(金(-、-、-等)。等)。例:(1)添加铼到重整催化剂(三氧
2、化二铝上载铂)会增加铂的分散度。(2)在苯乙烯加氢反应实验中发现随合金中、含量增加,催化活性降低。认为其原因是、等元素中的 电子填充到、的 带空穴中去,使过渡金属的 带空穴数减少所致。合金催化剂电子效应和几何效应合金催化剂电子效应和几何效应 从能带理论出发,认为当二者形成合金时,、和从能带理论出发,认为当二者形成合金时,、和 中的中的 电子有可能转移到电子有可能转移到、的、的 带空穴中,使得带空穴中,使得合金催化剂的合金催化剂的 空穴数变小,从电子因素来看,这将会引起合金催空穴数变小,从电子因素来看,这将会引起合金催化剂的催化活性发生变化。但是近化剂的催化活性发生变化。但是近 多年来的一些研究
3、结果表明,多年来的一些研究结果表明,对对-合金,即使合金中合金,即使合金中 原子含量超过原子含量超过,每个每个 原子的原子的 带空穴数仍为带空穴数仍为。这说明合金中这说明合金中 电子大部分仍然定域在电子大部分仍然定域在 原子中,而原子中,而 的的 带空穴仍大部分定域在带空穴仍大部分定域在 原子中。的电子性质或化学原子中。的电子性质或化学特性并不因与特性并不因与 形成合金而发生显著变化,这与能带理论的推测形成合金而发生显著变化,这与能带理论的推测不相符。原子的电子结构不因不相符。原子的电子结构不因 的引入形成合金而有很大变的引入形成合金而有很大变化,这是因为化,这是因为-是一种吸热合金,在此合金
4、中可能形成是一种吸热合金,在此合金中可能形成 原子簇,而原子簇,而 和和 的电子相互作用并不大。的电子相互作用并不大。相反,对放热合金相反,对放热合金-而言,情况而言,情况就不一样了。合金中就不一样了。合金中 含量小于含量小于 时,时,每个每个 原子的原子的 带空穴数从带空穴数从.降至降至.。而从。而从 射线光电子能谱的数据表明,射线光电子能谱的数据表明,随随 的加入的的加入的 带空穴被填满。这是带空穴被填满。这是因为因为-两个不同原子间成键作用比两个不同原子间成键作用比-合金大,所以合金大,所以 的电子结构受的电子结构受合金的影响会产生电子效应。合金的影响会产生电子效应。合金催化剂的研究进展
5、合金催化剂的研究进展 -非晶态合非晶态合金金 非晶态合金是于非晶态合金是于2020世纪世纪6060年代初年代初问世问世的。的。对其催化特性的对其催化特性的研究研究是从是从2020世纪世纪8080年代初开始的。年代初开始的。19801980年年Smith G VSmith G V发表了第一篇有关非晶态合金发表了第一篇有关非晶态合金催化性能的报告。催化性能的报告。非晶态合金催化剂的介绍非晶态合金催化剂的介绍 1.(1)非晶态合金短程有序非晶态合金短程有序,含有很多配位不饱和原子含有很多配位不饱和原子,富于富于反应性反应性,从而具有较高的表面活性中心密度。从而具有较高的表面活性中心密度。(2)非晶态
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