核电站水化学06第六章.ppt
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1、第六章一回路中腐蚀产物的溶解与沉积 华北电力大学张胜寒腐蚀产物在堆芯沉积的危害l放射场积累n腐蚀产物活化产生长寿放射性核素l包壳腐蚀n影响传热,使包壳温度升高,加速腐蚀n沉积物中次冷沸腾局部浓缩n影响传热效率,导致功率损失l轴向功率偏移异常(AOA)n腐蚀产物沉积在燃料棒的上部n沉积物中次冷沸腾溶液局部浓缩B浓缩反应性降低燃料棒上部功率降低,功率向下部偏移腐蚀产物在堆芯沉积的危害l功率下降时,水温下降,包壳表面蒸发停止,水中腐蚀产物溶解度上升,局部沉积层脱落,其中的浓缩B离开燃料棒,导致局部中子注量率上升。当功率回升时,也引起中子注量率上升。两种因素叠加,PCI效应增强,增大了燃料破损风险。l
2、堆芯内存在线功率梯度,组件两侧功率不同,蒸汽量不同,沉积层厚度不同,温度不同,导致组件弯曲,可能影响控制棒的下插,导致控制棒不完全插入事件(Incomplete RCCA Insertion).l腐蚀产物沉积造成水流阻力,导致水流量下降腐蚀造成的功率损失污物沉积导致燃料破损实例堆芯功率分布l堆芯功率分布均匀程度可以用轴向功率偏移(AO,Axial Offset)衡量:式中:PU:堆芯上部功率 PD:堆芯下部功率lI=PU-PD 轴向功率偏差控制棒移动对轴向功率分布的影响AO和I控制范围lAO和I值必须在一定的范围内轴向功率偏移异常l轴向功率偏移异常(AOA,Axial Offset Anoma
3、ly)是指实测的AO值显著偏离计算值(预测值)的现象l通常,实测AO与预测AO相差3%,即为发生AOAAOA现象腐蚀产物沉积导致AOA实例lCallaway第九循环I接近17%的技术规范,被NRC强制降低功率至50%运行。lEDF公司不允许发生AOA的机组参加调峰运行。AOA的危害lAOA危害运行安全n导致轴向功率分布更加不均匀,n使反应堆停堆和功率瞬变时的调节冗余减小和可调节性降低引起AOA的原因l腐蚀产物的沉积是主要原因l腐蚀产物在堆芯上部沉积次冷沸腾(欠热沸腾)硼酸盐浓缩(ZnBO2)上部功率减小AO增大l也称为:污物引起的功率偏移(Crud Induced Power Shift”,C
4、IPS)AOA原因冷却剂中的B次冷沸腾腐蚀产物多孔腐蚀产物沉积曾发生AOA的核电机组金属表面氧化膜l 压水堆一回路结构材料主要是锆合金、不锈钢和镍合金。在一回路冷却剂中,这些材料的表面生成保护性氧化膜。n在锆合金表面上生成ZrO2,n在不锈钢表面上生成氧化膜为双层结构,外层为NixFe3-xO4,内层为FeCr2O4。n镍合金表面氧化膜的结构和成分与不锈钢氧化膜的相似。高温高压水中304不锈钢氧化膜构造A:基体B:内层C:外层D:内外层界面Note:the bright layer on the outer layer crystals due to the tungsten coating.
5、PWR一回路中腐蚀产物沉积膜沉积物层氧化物层各种沉积层组成组分 SG沉积物 堆芯沉积物 SG管氧化膜Fe14-22%39-47%6%Ni20-30%19-24%52%Cr20-38%0.8-2.5%13%Co0.24%0.11%0.035%腐蚀产物在高温水中的溶解度冷却剂的温度和pH对金属氧化物的溶解度的影响很大。l如温度变化T时,引起溶质溶解度变化S,则S/T称为溶解度的温度系数(TCS),即 TCS=S/TlTCS0时,温度升高溶解度增大;lTCS0时,温度升高溶解度减小。Fe3O4溶解度随温度的变化l在50-350的温度范围内,Fe3O4的TCS可正可负nKOH浓度低于20mol/L及中
6、性和酸性溶液中,Fe3O4的溶解度随温度升高而减小 TCS0TCS与腐蚀产物的迁移l在TCS为负值的溶液中,在温度较低的溶液中溶解进入冷却剂中的腐蚀产物在经过温度较高的炉芯时将沉积在燃料元件表面。l在TCS为正值的溶液中,沉积在燃料表面上的被活化了的腐蚀产物将溶解进入冷却剂,并沉积在温度较低的部位。l当溶液的pH在一定的范围内时,Fe3O4的TCS接近于“0”,此时温度变化对腐蚀产物溶解度的影响很小,腐蚀产物在不同温度区域的冷却剂中迁移较少,因此,冷却剂的pH应控制在TCS接近于“0”或稍正的范围内。二、压水堆一回路中放射性腐蚀产物的积累 l在一回路系统中,Co-60是辐射剂量率积累的最主要的
7、放射性核素;由腐蚀产物生成的其它放射性核素如Co-58、Mn-54与Fe-59 对辐射场积累只起次要作用。lCo-60主要来源于合金600蒸汽发生器传热管中的杂质、高钴合金腐蚀与磨损、不锈钢管道与容器所含的钴释放和反应堆不锈钢压力容器腐蚀过程中的Co-59 被中子活化。n来自于合金600或800蒸汽发生器传热管的腐蚀产物Ni-58与快中子通过(n,p)反应生成Co-58。l 腐蚀产物只能在中子场,即堆的压力容器内被中子活化产生放射性核素;l 在压力容器外部一回路管道内和设备上,腐蚀产物借助冷却剂通过堆芯被活化输运到一回路系统的各个部位构成了辐射场。二、压水堆一回路中放射性腐蚀产物的积累l在一回
8、路系统中,造成辐射剂量率积累的主要放射性核素包括Co-60、Co-58、Mn-54与Fe-59 等,n主要是Co-60,其半衰期为5.27年,n其次是Co-58,半衰期为70.88天。lCo-60和Co-58主要有以下几个来源:(1)由于铁矿等中伴生钴元素,在镍基合金和不锈钢等结构材料中含有微量Co-59杂质。高钴合金、镍合金蒸汽发生器传热管、不锈钢管道与容器会由于腐蚀与磨损释放微量Co。这些过程中产生的Co为Co-59,其在中子场中发生59Co(n,)60Co,其热中子活化截面为37.5barn。(2)镍合金结构材料腐蚀产物Ni-58与快中子通过(n,p)反应生成Co-58。活化腐蚀产物积累
9、l压水堆一回路中,活化腐蚀产物积累是一个复杂的过程,大致分为七个阶段:腐蚀产物的产生腐蚀产物在一回路冷却剂中迁移腐蚀产物沉积在堆芯并被活化腐蚀产物沉积在活化活化腐蚀产物释放进入冷却剂 活化了的腐蚀产物从堆芯迁移活化腐蚀产物从冷却剂中沉积在结构材料表面上蒸汽发蒸汽发生器生器反应堆反应堆主泵主泵脱盐塔脱盐塔充填泵充填泵产生迁移堆芯沉积释放迁移芯外沉积活化放射性核素的生成l放射性核素生成的量由下列因素所决定n中子场中可活化物质的质量腐蚀产物的量n靶材中母核的丰度减少材料中杂质含量n相关核反应的活化截面n被活化物质所在位置的中子通量n在中子场的停留时间l短寿放射性核素短时间停留后即达到饱和活度水平l半
10、衰期较长的放射性核素的活度水平则随活化时间增加 腐蚀产物在中子场的停留时间对放射性核素Co-60的生成至关重要活化需要一定的时间可活化物质的来源(1)来源1:一回路压力容器外部材料释出的腐蚀产物n主要来源:u蒸汽发生器u主冷却剂管道u化学和容积控制系统n活化历程:u一回路冷却剂被输运到压力容器,在此至少有一部分沉积到热表面,即沉积在燃料棒表面上。在中子辐照下经过一定停留时间再次释放到冷却剂中并运移到压力容器外部的一回路后,活化的腐蚀产物会沉积在此处的材料表面上。一部分沉积的放射性核素会再次从压力容器外表面释放到一回路冷却剂中,也有可能会再次沉积在堆芯中,而腐蚀产物只不过随一回路冷却剂流经中子场
11、,不会活化到较高的程度,原因是它们在中子场的停留时间很短。(2)来源2:堆芯材料的腐蚀与耗损产物n这些材料始终位于中子场中。n运行期间,材料被高度活化,n材料表面的金属原子通过腐蚀与耗损进入冷却剂再迁移到一回路造成污染积累。压力容器外的主要腐蚀产物源l堆压力容器外的主要腐蚀产物源为:n镍合金蒸汽发生器传热管的腐蚀产物。u除燃料棒表面外,蒸汽发生器传热管代表压水堆一回路的主要内表面部分。n 一回路系统设备和管道的不锈钢表面的腐蚀产物n某些辅助系统(如化学容积控制系统)的腐蚀产物n由高钴含量合金制造的阀门、泵等的腐蚀产物u尽管表面积很小,但因钴含量较高,通过腐蚀特别是磨损进入冷却剂。堆芯腐蚀产物来
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